近期,物理系张金松、王亚愚和段文晖课题组通过电场调控的可逆氢化反应方法,率先使用了一种新型的溶解氢离子的有机电解液,在微米尺度的单层石墨烯中实现了从导体到绝缘体的快速可逆转变。
器件结构和转移特性曲线如图1所示,当栅极电压VG超过氢化反应电位时(~1.7V),石墨烯晶格变得高度活化,氢离子不断与碳原子形成化学键。随着大量sp3杂化的碳氢键在石墨烯中产生,石墨烯的输运带隙增大,源漏电流(IDS)急剧下降至接近于零,并持续保持这种截断的状态至VG=4.0V。当VG逐渐降低到0.2V,IDS开始缓慢增加,直到-1.0V时,IDS完全恢复到初始开态的电流大小。此时的单层石墨烯完全退氢化,氢原子离开,碳碳键回到最初的sp2杂化。随后VG继续在-1.0V和2.2V之间来回扫描两个周期,得到几乎一致的三个周期IDS随VG的变化曲线。
完全氢化的单层石墨烯在室温的电阻超过200GW/sq,电流开关比大于1×108。同时场效应管器件具有很高的耐久度,在开关100万次后,依然能正常工作。进一步研究器件的响应速度,我们发现当栅极电压(VG)从-1.0V上升至2.6V,器件在分压电路中的分压VDS上升时间(10%-90%)为0.4ms,延迟时间为2.2ms(包含VG上升时间1ms)。器件响应速度主要取决于VG的正电压大小以及石墨烯通道的尺寸大小。当VG从2.6V切换到-1.0V时,由于化学场效应晶体管中寄生电容影响了测量信号,我们假设开关曲线遵循VDS的趋势,估计下降时间(90%-10%)为0.13ms左右,远低于上升时间。
不仅如此,研究团队在双层石墨烯中也观察到类似的绝缘行为,而三层石墨烯在氢化后仍然具有很高的导电性。石墨烯发生氢化反应后,发生的晶格变化以及sp2键向sp3键转变都在原位拉曼光谱测量和第一性原理计算中被证实。
该工作利用了氢离子调控方法,在室温下实现了石墨烯超大输运带隙的可逆调控,场效应管的电流开关比达到了108,同时保持了器件的超高稳定性(100万次开关寿命)。相关研究成果以“Large transport gap modulation in graphene via electric-field-controlled reversible hydrogenation”为题发表在2021年3月15日的Nature Electronics上(https://dx.doi.org/10.1038/s41928-021-00548-2)。清华大学物理系张金松副教授和王亚愚教授为该论文通讯作者。物理系博士生李绍锐、李佳恒和北京未来芯片技术高精尖创新中心王永超为论文的共同第一作者。该项工作得到国家自然科学基金委、科技部重点研发计划和北京未来芯片技术高精尖创新中心的支持。